本發明涉及有機光電材料
技術領域：
，尤其是涉及一種以氮雜均苯類化合物為核心骨架的化合物及其在OLED上的應用。
背景技術：
：與液晶顯示(LCD)相比，有機電致發光器件(OLED)具有驅動電壓低；發光亮度和發光效率高；發光視角寬，響應速度快；另外還有超薄，可制作在柔性面板上等優點。對于OLED發光器件提高性能的研究包括：降低器件的驅動電壓，提高器件的發光效率，提高器件的使用壽命等。為了實現OLED器件的性能的不斷提升，不但需要從OLED器件結構和制作工藝的創新，更需要OLED光電功能材料不斷研究和創新，創制出更高性能OLED的功能材料。應用于OLED器件的OLED光電功能材料從用途上可劃分為兩大類，即電荷注入傳輸材料和發光材料，進一步，還可將電荷注入傳輸材料分為電子注入傳輸材料、電子阻擋材料、空穴注入傳輸材料和空穴阻擋材料，還可以將發光材料分為主體發光材料和摻雜材料。為了制作高性能的OLED發光器件，要求各種有機功能材料具備良好的光電特性，譬如，作為電荷傳輸材料，要求具有良好的載流子遷移率，高玻璃化轉化溫度等，作為發光層的主體材料要求材料具有良好雙極性，適當的HOMO/LUMO能級等。構成OLED器件的OLED光電功能材料膜層至少包括兩層以上結構，產業上應用的OLED器件結構，則包括空穴注入層、空穴傳輸層、電子阻擋層、發光層、空穴阻擋層、電子傳輸層、電子注入層等多種膜層，也就是說應用于OLED器件的光電功能材料至少包含空穴注入材料，空穴傳輸材料，發光材料，電子注入材料等，材料類型和搭配形式具有豐富性和多樣性的特點。另外，對于不同結構的OLED器件搭配而言，所使用的光電功能材料具有較強的選擇性，相同的材料在不同結構器件中的性能表現，也可能完全迥異。因此，針對當前OLED器件的產業應用要求，以及OLED器件的不同功能膜層，器件的光電特性需求，必須選擇更適合，具有高性能的OLED功能材料或材料組合，才能實現器件的高效率、長壽命和低電壓的綜合特性。就當前OLED顯示照明產業的實際需求而言，目前OLED材料的發展還遠遠不夠，落后于面板制造企業的要求，作為材料企業開發更高性能的有機功能材料顯得尤為重要。技術實現要素：針對現有技術存在的上述問題，本申請人提供了一種基于氮雜均苯結構的化合物及其在OLED上的應用。本發明所述化合物具有較高的三線態能級，較高的玻璃化轉移溫度，良好的成膜穩定性和較寬的能隙。所設計化合物作為空穴傳輸材料/電子阻擋材料或發光層材料用于有機發光器件中能明顯降低電壓，提高器件效率。本發明的技術方案如下：一種基于氮雜均苯結構的化合物，所述化合物的結構如通式(1)所示：通式(1)中，Ar表示為苯基、甲苯基、二甲苯基、三甲苯基、吡啶基、聯苯基、三苯基、萘基、蒽基、菲基、三嗪基、嘧啶基、喹啉基、二苯并呋喃基、二苯并噻吩基、9,9-二甲基芴基、咔唑基、苯并咔唑基、二苯并噻吩基、吖啶基、吲哚并咔唑基中的任一種；Ar還可以為CnH2n，n取0、1或2；通式(1)中，采用通式(2)或通式(3)表示：X1為氧原子、硫原子、硒原子、亞乙烯基、C1-10直鏈或支鏈烷基取代的亞烷基、芳基取代的亞烷基、烷基或芳基取代的胺基中的一種；R1、R2分別獨立的選取氫或通式(4)所示結構；且R1、R2不同時為氫；a為X2、X3分別表示為氧原子、硫原子、硒原子、C1-10直鏈或支鏈烷基取代的亞烷基、芳基取代的亞烷基、烷基或芳基取代的胺基中的一種；a與CL1-CL2鍵、CL2-CL3鍵、CL3-CL4鍵、CL4-CL5鍵、CL‘1-CL’2鍵、CL‘2-CL’3鍵、CL‘3-CL’4鍵或CL‘4-CL’5鍵連接。當a表示且與CL4-CL5鍵或CL‘4-CL’5鍵連接時，X1和X2的位置重疊，只取X1或者X2；X3為氧原子、硫原子、硒原子、C1-10直鏈或支鏈烷基取代的亞烷基、芳基取代的亞烷基、烷基或芳基取代的胺基中的一種。所述的化合物中，表示為：中的任一種。所述基于氮雜均苯結構的化合物的具體結構式為：一種含有所述光電材料的發光器件，所述光電材料作為空穴傳輸層或電子阻擋層材料，用于制備OLED器件。一種含有所述光電材料的發光器件，所述光電材料作為發光層材料，用于制備OLED器件。一種制備所述的化合物的方法，反應方程式是：按摩爾比為1:3.0～4.0稱取原料與用甲苯溶劑溶解；再加入Pd2(dba)3、叔丁醇鈉；其中Pd2(dba)3與的摩爾比為0.006～0.02:1，叔丁醇鈉與的摩爾比為4.0～5.0:1；在惰性氣氛下，將上述反應物的混合溶液于反應溫度105～110℃下反應10～24小時，冷卻、過濾反應溶液，濾液旋蒸，過硅膠柱，得到目標產物。本發明有益的技術效果在于：本發明化合物以均苯為核心，均苯類化合物具有高Tg，良好穩定性，較高的三線態能級。所設計化合物基團分布在苯的1,3,5位置，所設計分子結構具有良好的空穴傳輸能力，高三線態能級，寬能隙，及良好的熱穩定性。本發明所述化合物作為空穴傳輸或電子阻擋材料應用于OLED發光器件制作，可以獲得良好的器件表現，器件的電流效率，功率效率和外量子效率均得到很大改善；同時，對于器件壽命提升非常明顯。本發明所述化合物作為發光層材料應用于OLED發光器件制作，可以獲得良好的器件表現，器件的電流效率，功率效率和外量子效率均得到很大改善；同時，對于器件壽命提升非常明顯。本發明所述化合物在OLED發光器件中具有良好的應用效果，具有良好的產業化前景。附圖說明圖1為應用本發明化合物的器件結構示意圖；其中，1為透明基板層，2為透明陽極層，3為空穴注入層，4為空穴傳輸層，5為電子阻擋層，6為發光層，7為電子傳輸層，8為電子注入層，9為陰極反射電極層。具體實施方式下面結合附圖和實施例，對本發明進行具體描述。實施例1：化合物1的合成原料1,3,5-三溴苯(3.1g,10.0mmol)，原料13,13-二甲基-6,13-二氫-11-氧雜-6-氮雜-吲哚[1,2-b]蒽(12g,40mmol)加入反應瓶中，叔丁醇鈉(5.0g,50mmol)，Pd2(dba)3(0.1g,0.1mmol)，甲苯50ml依次加入反應瓶中，氮氣保護下回流反應10小時，冷卻至室溫，加入100ml水，分液，水層用乙酸乙酯提取，合并有機層，分別用飽和食鹽水和水洗，有機層用硫酸鎂干燥，過濾，濾液旋干，過硅膠柱，得到6.8g產物，HPLC純度99.5％。使用DEI-MS來識別該化合物，分子式C69H51N3O3，檢測值[M+1]+＝969.61，計算值969.39。實施例2：化合物4的合成原料1,3,5-三(3-溴苯基)苯(5.4g,10.0mmol)，原料12,12-二甲基-7,12-二氫-13-氧雜-7-氮雜-吲哚[2,1-a]蒽(12g,40mmol)加入反應瓶中，叔丁醇鈉(5.0g,50mmol)，Pd2(dba)3(0.1g,0.1mmol)，甲苯50ml依次加入反應瓶中，氮氣保護下回流反應10小時，冷卻至室溫，加入100ml水，分液，水層用乙酸乙酯提取，合并有機層，分別用飽和食鹽水和水洗，有機層用硫酸鎂干燥，過濾，濾液旋干，過硅膠柱，得到6.9g產物，HPLC純度99.3％。使用DEI-MS來識別該化合物，分子式C87H63N3O3，檢測值[M+1]+＝1198.16，計算值1197.49。實施例3：化合物8的合成原料1,3,5-三(3-溴苯基)苯(5.4g,10.0mmol)，原料14,14-二甲基-7,14-二氫-5,12-氧雜-7-氮雜-蒽(12.6g,40mmol)加入反應瓶中，叔丁醇鈉(5.0g,50mmol)，Pd2(dba)3(0.1g,0.1mmol)，甲苯50ml依次加入反應瓶中，氮氣保護下回流反應10小時，冷卻至室溫，加入100ml水，分液，水層用乙酸乙酯提取，合并有機層，分別用飽和食鹽水和水洗，有機層用硫酸鎂干燥，過濾，濾液旋干，過硅膠柱，得到6.9g產物，HPLC純度99.3％。使用DEI-MS來識別該化合物，分子式C87H63N3O6，檢測值[M+1]+＝1245.69，計算值1245.47。實施例4：化合物10的合成原料S1(3.1g,10.0mmol)，原料S2(10.9g,40mmol)加入反應瓶中，叔丁醇鈉(5.0g,50mmol)，Pd2(dba)3(0.1g,0.1mmol)，甲苯100ml依次加入反應瓶中，氮氣保護下回流反應10小時，冷卻至室溫，加入100ml水，分液，水層用乙酸乙酯提取，合并有機層，分別用飽和食鹽水和水洗，有機層用硫酸鎂干燥，過濾，濾液旋干，過硅膠柱，得到6.6g產物，HPLC純度99.6％。使用DEI-MS來識別該化合物，分子式C87H63N3O3，檢測值[M+1]+＝891.46，計算值891.24。實施例5：化合物12的合成原料S1(3.1g,10.0mmol)，原料S3(12.0g,40mmol)加入反應瓶中，叔丁醇鈉(5.0g,50mmol)，Pd2(dba)3(0.1g,0.1mmol)，甲苯100ml依次加入反應瓶中，氮氣保護下回流反應10小時，冷卻至室溫，加入100ml水，分液，水層用乙酸乙酯提取，合并有機層，分別用飽和食鹽水和水洗，有機層用硫酸鎂干燥，過濾，濾液旋干，過硅膠柱，得到7.3g產物，HPLC純度99.4％。使用DEI-MS來識別該化合物，分子式C69H51N3O3，檢測值[M+1]+＝969.69，計算值969.39。實施例6：化合物15的合成合成路線：實施例6化合物15的合成方法具體參照實施例1，不同點在于用原料13,13-二甲基-7,13-二氫-12-氧雜-7-氮雜-吲哚[2,1-a]蒽替換13,13-二甲基-6,13-二氫-11-氧雜-6-氮雜-吲哚[1,2-b]蒽。實施例7：化合物18的合成合成路線：實施例7化合物18的合成方法具體參照實施例1，不同點在于用原料13,13-二甲基-11,13-二氫-6-氧雜-11-氮雜-吲哚[1,2-b]蒽替換13,13-二甲基-6,13-二氫-11-氧雜-6-氮雜-吲哚[1,2-b]蒽。實施例8：化合物31的合成合成路線：實施例8化合物31的合成方法具體參照實施例1，不同點在于用原料12,12-二甲基-7,12-二氫-13-氧雜-7-氮雜-吲哚[2,1-a]蒽替換13,13-二甲基-6,13-二氫-11-氧雜-6-氮雜-吲哚[1,2-b]蒽。實施例9：化合物43的合成合成路線：實施例9化合物43的合成方法具體參照實施例1，不同點在于用原料14,14-二甲基-7,14-二氫-5,12-氧雜-7-氮雜-蒽替換13,13-二甲基-6,13-二氫-11-氧雜-6-氮雜-吲哚[1,2-b]蒽。實施例10：化合物63的合成合成路線：實施例10化合物63的合成方法具體參照實施例1，不同點在于用原料6,6-二甲基-6,11-二氫-13-硫雜-11-氮雜-吲哚[1,2-b]蒽替換13,13-二甲基-6,13-二氫-11-氧雜-6-氮雜-吲哚[1,2-b]蒽。本發明化合物可以作為空穴傳輸/電子阻擋材料或發光層材料，對本發明化合物8、化合物10和現有材料TCTA的氧化還原穩定性及作為空穴類材料所必須滿足的HOMO,LUMO能級進行測試，測試結果如表1所示。表1化合物氧化還原穩定性HOMO能級(ev)LUMO能級(ev)化合物8優-560-1.96化合物10優-5.61-1.98材料TCTA差-5.71-2.70注：氧化還原穩定性用循環伏安法(CV)測試，循環次數為20次，二氯甲烷和乙腈做溶劑，測試的材料溶于其中，濃度1mg/mL，電解液是0.1M的四氟硼酸四丁基銨或六氟磷酸四丁基銨的有機溶液。參比電極是Ag/Ag+電極，對電極為鈦板，工作電極為ITO電極。最高占據分子軌道HOMO能級及最低占據分子軌道LUMO能級是由光電子發射譜儀(AC-2型PESA)、以及紫外分光光度計(UV)測試計算所得，測試為大氣環境。由上表數據可知，本發明空穴傳輸/電子阻擋材料或發光層材料具有合適的HOMO、LUMO能級及合適的能隙，可起到傳輸空穴及阻擋電子的作用。本發明均苯類化合物具有較高的氧化還原穩定性，使得所制作的含有本發明化合物的OLED器件壽命提升。以下，通過實施例11～20和比較例1詳細說明本發明合成的化合物作為電子阻擋層在器件上的應用效果。實施例12～20和比較例1與實施例11相比，所述器件的制作工藝完全相同，并且所采用了相同的基板材料和電極材料，電極材料的膜厚也保持一致，所不同的是對器件中所使用的部分材料進行了一些調整。各實施例器件的性能測試結果如表2所示。實施例11對具有透明基板層1的透明陽極層2(膜厚為220nm)進行光刻和蝕刻，形成需要的規則的透明陽極層2的圖形，隨即對上述玻璃透明基板層1進行洗滌，即依次進行堿洗滌、純水洗滌、干燥后再進行紫外線-臭氧洗滌以清除透明陽極層2表面的有機殘留物。在進行了上述洗滌之后的透明陽極層2上，利用真空蒸鍍裝置(鉬坩堝、蒸鍍速度0.1nm/s、真空度約5.0x10-5Pa)，蒸鍍作為空穴注入材料的NPB，制作膜厚為60nm的層，此層為空穴注入層3。在空穴注入層3上，通過真空蒸鍍裝置(鉬坩堝、蒸鍍速度0.1nm/s，真空度約5.0x10-5Pa)，蒸鍍結構化合物材料TAPC，其膜厚為10nm，這層有機材料作為發光器件的空穴傳輸層4使用。在空穴傳輸層4上，通過真空蒸鍍裝置(鉬坩堝、蒸鍍速度0.1nm/s，真空度約5.0x10-5Pa)，蒸鍍實施例1結構化合物材料(化合物1)，其膜厚為10nm，這層有機材料作為發光器件的電子阻擋層5使用。上述電子阻擋材料之后，制作OLED發光器件的發光層6，其結構包括OLED發光層所使用材料CBP作為主體材料，磷光摻雜材料為Ir(PPy)3，磷光材料摻雜比例為7％重量比，發光層膜厚為30nm。在上述發光層6之后，繼續真空蒸鍍制作了OLED發光器件電子傳輸層，該電子傳輸層材料為TPBI。該材料的真空蒸鍍膜厚為30nm，此層為電子傳輸層7。在電子傳輸層7上，通過真空蒸鍍裝置，制作膜厚為1nm的氟化鋰(LiF)層，此層為電子注入層8。在電子注入層8上，通過真空蒸鍍裝置，制作膜厚為150nm的鋁(Al)層，此層為陰極反射電極層9使用。實施例中所用常用材料結構式如下：如上所述地完成OLED發光器件后，用公知的驅動電路將陽極和陰極連接起來，測量器件的發光效率，發光光譜以及器件的電流-電壓特性。上述器件發光特性的測量采用輝度測定器(株式會社TOPCON制，商品名BM7)測定。其測試結果如表2所示。實施例12本實施例與實施例11不同之處在于：OLED發光器件電子阻擋材料改變為實施例2所述結構的材料(化合物4)。所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。實施例13本實施例與實施例11不同之處在于：OLED發光器件電子阻擋材料改變為實施例3所述結構的材料(化合物8)。所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。實施例14本實施例與實施例11不同之處在于：OLED發光器件電子阻擋材料改變為實施例4所述結構的材料(化合物10)。所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。實施例15本實施例與實施例11不同之處在于：OLED發光器件電子阻擋材料改變為實施例5所述結構的材料(化合物12)。所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。實施例16本實施例與實施例11不同之處在于：OLED發光器件電子阻擋材料改變為實施例6所述結構的材料(化合物15)。所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。實施例17本實施例與實施例11不同之處在于：OLED發光器件電子阻擋材料改變為實施例7所述結構的材料(化合物18)。所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。實施例18本實施例與實施例11不同之處在于：OLED發光器件電子阻擋材料改變為實施例8所述結構的材料(化合物31)。所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。實施例19本實施例與實施例11不同之處在于：OLED發光器件電子阻擋材料改變為實施例9所述結構的材料(化合物43)。所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。實施例20本實施例與實施例11不同之處在于：OLED發光器件電子阻擋材料改變為實施例10所述結構的材料(化合物63)。所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。比較例1比較例1與實施例11所不同的是：OLED發光器件的電子阻擋材料由實施例1的結構化合物換成下述結構式空穴傳輸/電子阻擋材料TCTA；所制作的OLED發光器件的測試結果如表2所示。表2注：器件測試性能以器件比較例1作為參照，比較例1器件各項性能指標設為1.0。比較例1的電流效率為32cd/A(@10mA/cm2)；5000亮度下LT95壽命衰減為6.8Hr。由表2的結果可以看出，本發明所述化合物可應用于OLED發光器件制作，并且可以獲得良好的表現，實施例1到實施例10中制得化合物作為OLED發光器件的電子阻擋材料，無論是效率還是壽命均比已知OLED材料獲得較大改觀，特別是器件的驅動壽命獲得較大的提升。本發明化合物作為空穴傳輸/電子阻擋材料OLED發光器件中具有良好的應用效果，具有良好的產業化前景。通過實施例21～30和比較例2詳細說明本發明合成的化合物作為發光層材料在器件上的應用效果。實施例22～30和比較例2與實施例21相比，所述器件的制作工藝完全相同，并且所采用了相同的基板材料和電極材料，電極材料的膜厚也保持一致，所不同的是對器件中所使用的部分材料進行了一些調整。各實施例所得器件的性能測試結果如表3所示。實施例21對具有透明基板層1的透明陽極層2(膜厚為220nm)進行光刻和蝕刻，形成需要的規則的透明陽極層2的圖形，隨即對上述玻璃透明基板層1進行洗滌，即依次進行堿洗滌、純水洗滌、干燥后再進行紫外線-臭氧洗滌以清除透明陽極層2表面的有機殘留物。在進行了上述洗滌之后的透明陽極層2上，利用真空蒸鍍裝置(鉬坩堝、蒸鍍速度0.1nm/s、真空度約5.0x10-5Pa)，蒸鍍作為空穴注入材料的NPB，制作膜厚為60nm的層，此層為空穴注入層3。在空穴注入層3上，通過真空蒸鍍裝置(鉬坩堝、蒸鍍速度0.1nm/s，真空度約5.0x10-5Pa)，蒸鍍結構化合物材料TAPC，其膜厚為10nm，這層有機材料作為發光器件的空穴傳輸層4使用。在空穴傳輸層4上，通過真空蒸鍍裝置(鉬坩堝、蒸鍍速度0.1nm/s，真空度約5.0x10-5Pa)，蒸鍍化合物材料TCTA，其膜厚為10nm，這層有機材料作為發光器件的空穴傳輸/電子阻擋層5使用。上述電子阻擋層材料之后，制作OLED發光器件的發光層6，其結構包括OLED發光層所使用材料CBP和實施例1中化合物1作為主體材料，比例為7:3重量比，磷光摻雜材料為Ir(PPy)3，磷光材料摻雜比例為7％重量比，發光層膜厚為30nm。在上述發光層之后，繼續真空蒸鍍制作了OLED發光器件電子傳輸層，該電子傳輸層材料為TPBI。該材料的真空蒸鍍膜厚為30nm，此層為電子傳輸層7。在電子傳輸層7上，通過真空蒸鍍裝置，制作膜厚為1nm的氟化鋰(LiF)層，此層為電子注入層8。在電子注入層8上，通過真空蒸鍍裝置，制作膜厚為150nm的鋁(Al)層，此層為陰極反射電極層9使用。實施例中所用常用材料結構式如下：如上所述地完成OLED發光器件后，用公知的驅動電路將陽極和陰極連接起來，測量器件的發光效率，發光光譜以及器件的電流-電壓特性。上述器件發光特性的測量采用輝度測定器(株式會社TOPCON制，商品名BM7)測定。其測試結果如表3所示。實施例22本實施例與實施例21不同之處在于：OLED發光器件發光層主體材料改變為CBP和實施例2所述結構的材料(化合物4)，重量比為7:3。所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。實施例23本實施例與實施例21不同之處在于：OLED發光器件發光層主體材料改變為CBP和實施例3所述結構的材料(化合物8)，重量比為7:3。所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。實施例24本實施例與實施例21不同之處在于：OLED發光器件發光層主體材料改變為CBP和實施例4所述結構的材料(化合物10)，重量比為7:3。所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。實施例25本實施例與實施例21不同之處在于：OLED發光器件發光層主體材料改變為CBP和實施例5所述結構的材料(化合物12)，重量比為7:3。所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。實施例26本實施例與實施例21不同之處在于：OLED發光器件發光層主體材料改變為CBP和實施例6所述結構的材料(化合物15)，重量比為7:3。所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。實施例27本實施例與實施例21不同之處在于：OLED發光器件發光層主體材料改變為CBP和實施例7所述結構的材料(化合物18)，重量比為7:3。所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。實施例28本實施例與實施例21不同之處在于：OLED發光器件發光層主體材料改變為CBP和實施例8所述結構的材料(化合物31)，重量比為7:3。所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。本實施例與實施例21不同之處在于：OLED發光器件發光層主體材料改變為CBP和實施例9所述結構的材料(化合物43)，重量比為7:3。所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。實施例30本實施例與實施例21不同之處在于：OLED發光器件發光層主體材料改變為CBP和實施例10所述結構的材料(化合物63)，重量比為7:3。所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。比較例2比較例2與實施例21所不同的是：OLED發光器件的發光層主體材料為單獨的CBP；所制作的OLED發光器件的測試結果見表3。表3器件代號電流效率色彩CIE坐標(x；y)LT95壽命實施例211.6綠光0.34,0.621.6實施例221.6綠光0.35,0.611.7實施例231.6綠光0.35,0.621.7實施例241.5綠光0.33,0.631.4實施例251.5綠光0.34,0.641.5實施例261.5綠光0.35,0.641.6實施例271.4綠光0.34,0.631.4實施例281.5綠光0.34,0.621.4實施例291.4綠光0.34,0.621.7實施例301.4綠光0.35,0.651.5比較例21綠光0.33,0.631注：器件測試性能以器件比較例2作為參照，比較例2器件各項性能指標設為1.0。比較例2的電流效率為32cd/A(@10mA/cm2)；5000亮度下LT95壽命衰減為6.8Hr。由表3的結果可以看出，本發明所述化合物可應用于OLED發光器件制作，并且可以獲得良好的表現，本發明所述材料和CBP共同作為OLED發光器件的發光層主體材料，無論是效率還是壽命均比已知OLED材料獲得較大改觀，特別是器件的驅動壽命獲得較大的提升。本發明化合物作為發光層主體材料在OLED發光器件中具有良好的應用效果，具有良好的產業化前景。雖然已通過實施例和優選實施方式公開了本發明，但應理解，本發明不限于所公開的實施方式。相反，本領域技術人員應明白，其意在涵蓋各種變型和類似的安排。因此，所附權利要求的范圍應與最寬的解釋相一致以涵蓋所有這樣的變型和類似的安排。當前第1頁1 2 3