專利名稱：熱傳導性片、絕緣片及散熱構件的制作方法
技術領域：
本發明涉及熱傳導性片、絕緣片及散熱構件，詳而言之，涉及用于電力電子學技術等的熱傳導性片、使用該熱傳導性片得到的絕緣片及散熱構件。
背景技術：
近年來，在混合器件、高亮度LED器件、電磁感應加熱器件等中采用通過半導體元件對電力進行轉換和控制的電力電子學技術。在電力電子學技術中，將大電流轉換成熱等，因此對于在半導體元件附近配置的材料，要求高的散熱性(高熱傳導性)及絕緣性。例如已知有使具有熱傳導性及絕緣性的無機填充劑、例如鱗片狀的氮化硼等分散 在樹脂中而得到的熱傳導性片。對于鱗片狀的氮化硼而言，由于長軸方向的熱傳導率高，并且短軸方向的熱傳導率低，所以例如若使氮化硼的長軸方向沿著熱傳導性片的厚度方向，則可以實現厚度方向的熱傳導性的提高，另外，若使氮化硼的長軸方向沿著熱傳導性片的面方向，則可以實現面方向的熱傳導性的提高。然而，若通過加壓成形、輥壓成形制造熱傳導性片，則氮化硼容易沿著熱傳導性片的面方向，因此，得到的熱傳導性片存在面方向的熱傳導性優異但厚度方向的熱傳導性差的不良狀況。另一方面，作為熱傳導性片，根據其用途，有時不僅要求面方向的熱傳導性，而且還要求厚度方向的熱傳導性。因此，例如提出有如下得到的熱傳導性片使氮化硼的I次粒子凝集得到氣孔率為50%以下、平均氣孔徑為O. 05 3 μ m的2次凝集粒子，將該2次凝集粒子分散在熱固化性樹脂中，由此得到熱傳導性片(例如參照日本特開號。)。在該熱傳導片中，由于氮化硼以2次凝集粒子的形式被含有，也就是說，在不是沿著熱傳導性片的厚度方向或面方向取向的情況下被含有，所以可以確保厚度方向及面方向的熱傳導性。

發明內容
然而，為了得到日本特開號公報所述的熱傳導性片，需要制造氮化硼的2次凝集粒子，因此，存在例如需要將氮化硼在高溫暫時燒成及粉碎后、漿料化、然后進行燒成等繁雜的處理這樣的不良狀況。本發明的目的在于，提供可通過簡易的操作得到且厚度方向及面方向的熱傳導性優異的熱傳導性片、使用這樣的熱傳導性片得到的絕緣片及散熱構件。本發明的熱傳導性片，是含有樹脂和填料的熱傳導性片，其特征在于，所述填料含有板狀或鱗片狀的第一填料、和塊狀或球狀的第二填料，相對于所述熱傳導性片的面方向，所述第一填料的平均取向角為28度以上，最大取向角為60度以上。另外，本發明的熱傳導性片中，在個數頻率換算中，就相對于所述熱傳導性片的面方向的取向角為30度以上的所述第一填料的比例而言，相對于所述第一填料的總量優選為20%以上。另外，在本發明的熱傳導性片中，所述第一填料的平均粒徑為30 ΙΟΟμπι，所述第二填料的平均粒徑為20 80 μ m,相對于所述第一填料及所述第二填料的總量100質量份，所述第一填料的含量優選為30 95質量份，所述第二填料的含量優選為5 70質量份。另外，本發明的熱傳導性片中，所述填料的含量相對于所述熱傳導性片的總量100質量份，優選為50 95質量份。另外，本發明的絕緣片為使用熱傳導性片而得到的絕緣片，其特征在于，所述熱傳導性片含有樹脂和填料，所述填料含有板狀或鱗片狀的第一填料、和塊狀或球狀的第二填料，相對于所述熱傳導性片的面方向，所述第一填料的平均取向角為28度以上，最大取向角為60度以上。
另外，本發明的散熱構件為使用熱傳導性片而得到的散熱構件，其特征在于，所述熱傳導性片含有樹脂和填料，所述填料含有板狀或鱗片狀的第一填料、和塊狀或球狀的第二填料，相對于所述熱傳導性片的面方向，所述第一填料的平均取向角為28度以上，最大取向角為60度以上。在本發明的熱傳導性片、絕緣片及散熱構件中，填料含有板狀或鱗片狀的第一填料、和塊狀或球狀的第二填料，按照相對于熱傳導性片的面方向以第一填料的平均取向角為28度以上、最大取向角為60度以上的方式含有，因此可以確保熱傳導性片的厚度方向及面方向的熱傳導性。因此，作為厚度方向及面方向的熱傳導性優異的熱傳導性片、絕緣片及散熱構件，可以用于各種用途中。


圖I表示本發明的熱傳導性片的一個實施方式的立體圖。圖2表示實施例I的熱傳導性片的X射線CT像。 圖3表示對實施例I的熱傳導性片的X射線CT像進行解析而得到的取向角的頻率分布圖。圖4表示實施例4的熱傳導性片的X射線CT像。圖5表示對實施例4的熱傳導性片的X射線CT像進行解析而得到的取向角的頻率分布圖。圖6表示比較例I的熱傳導性片的X射線CT像。圖7表示對比較例I的熱傳導性片的X射線CT像進行解析而得到的取向角的頻率分布圖。
具體實施例方式本發明的熱傳導性片含有樹脂和填料。樹脂是能使填料分散的物質，也就是說分散有填料的分散介質(基質)，例如可舉出熱固化性樹脂、熱塑性樹脂等。
作為熱固化性樹脂，例如可舉出環氧樹脂、熱固化性聚酰亞胺、酚醛樹脂、脲樹脂、蜜胺樹脂、不飽和聚酯樹脂、苯二甲酸二烯丙基酯樹脂、硅酮樹脂、熱固化性聚氨酯樹脂等。作為熱塑性樹脂，可舉出例如聚烯烴(例如聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯共聚物等)、丙烯酸樹脂(例如聚甲基丙烯酸甲酯等)、聚乙酸乙烯酯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯腈、聚酰胺(尼龍(注冊商標))、聚碳酸酯、聚縮醛、聚對苯二甲酸乙二醇酯、聚苯醚、聚苯硫醚、聚砜、聚醚砜、聚醚醚酮、聚烯丙基砜、熱塑性聚酰亞胺、熱塑性聚氨酯樹脂、聚氨基雙馬來酰亞胺、聚酰胺酰亞胺、聚醚酰亞胺、雙馬來酰亞胺三嗪樹月旨、聚甲基戊烯、氟化樹脂、液晶聚合物、烯烴-乙烯基醇共聚物、離聚物、多芳基化合物、丙烯腈-乙烯-苯乙烯共聚物、丙烯腈-丁二 烯-苯乙烯共聚物、丙烯腈-苯乙烯共聚物等。熱固化性樹脂中，優選的可舉出環氧樹脂。 環氧樹脂是在常溫下為液態、半固體形狀及固體形狀中的任一形態。具體而言，作為環氧樹脂，可舉出例如雙酚型環氧樹脂(例如雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、加氫雙酚A型環氧樹脂、二聚酸改性雙酚型環氧樹脂等)、酚醛清漆型環氧樹脂(例如苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂等)、萘型環氧樹脂、芴型環氧樹脂(例如雙芳基芴型環氧樹脂等)、三苯基甲烷型環氧樹脂(例如三羥基苯基甲烷型環氧樹脂等)等芳香族系環氧樹脂、例如三環氧丙基異氰脲酸酯(三縮水甘油基異氰脲酸酯)、乙內酰脲環氧樹脂等含氮環的環氧樹脂、例如脂肪族型環氧樹脂、例如脂環式環氧樹脂(例如二環的環型環氧樹脂等)、例如縮水甘油基醚型環氧樹脂、例如縮水甘油基胺型環氧樹脂等。這些環氧樹脂可以單獨使用或并用2種以上。作為環氧樹脂，可舉出例如在常溫下為液狀的環氧樹脂、與在常溫為固體形狀的環氧樹脂的并用。另外，環氧樹脂的環氧當量例如為100 1000g/eqiv·，優選為150 700g/eqiv.，軟化溫度(環球法)例如為80°C以下(具體而言，為20 80°C )，優選70°C以下(具體而言，為35 70°C )。另外，環氧樹脂的80°C下的熔融粘度例如為10 20000mPa · s,也優選為50 IOOOOmPa · S。另外，可以使環氧樹脂含有例如固化劑及固化促進劑，以環氧樹脂組合物的形式進行制備。固化劑為能通過加熱使環氧樹脂固化的潛在性固化劑(環氧樹脂固化劑)，可舉出例如咪唑化合物、胺化合物、酸酐化合物、酰胺化合物、酰肼化合物、咪唑啉化合物等。另夕卜，除了上述以外，還可舉出苯酚化合物、脲化合物、聚硫醚化合物等。作為咪唑化合物，可舉出例如2-苯基咪唑、2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥基甲基咪唑等。作為胺化合物，可舉出例如乙二胺、丙二胺、二乙烯三胺、三乙烯四胺等脂肪族多胺，例如間苯二胺、二氨基二苯基甲烷、二氨基二苯基砜等芳香族多胺等。作為酸酐化合物，可舉出例如苯二甲酸酐、馬來酸酐、四氫苯二甲酸酐、六氫苯二甲酸酐、4-甲基-六氫苯二甲酸酐、甲基納迪克酸酐、苯均四酸酐、十二碳烯基琥珀酸酐、二氯琥珀酸酐、二苯甲酮四羧酸酸酐、六氯降冰片烯二酸酸酐等。
作為酰胺化合物，可舉出例如雙氰胺、聚酰胺等。作為酰肼化合物，可舉出例如己二酸二酰肼等。作為咪唑啉化合物，可舉出例如甲基咪唑啉、2-乙基-4-甲基咪唑啉、乙基咪唑啉、異丙基咪唑啉、2，4-二甲基咪唑啉、苯基咪唑啉、i^一烷基咪唑啉、十七烷基咪唑啉、2-苯基-4-甲基咪唑啉等。這些固化劑可以單獨使用或并用2種以上。作為固化劑，優選的可舉出咪唑化合物。作為固化促進劑，可舉出例如三乙烯二胺、三-2，4，6_ 二甲基氨基甲基苯酚等叔胺化合物、例如三苯基膦、四苯基鱗四苯基硼酸鹽、四-正丁基鱗-O，O-二乙基二硫代磷酸鹽等磷化合物、例如季銨鹽化合物、例如有機金屬鹽化合物、例如這些的衍生物等。這些固化促進劑可以單獨使用或并用2種以上。 相對于環氧樹脂100質量份，環氧樹脂組合物中的固化劑的配合比例例如為O. 5 50質量份,優選I 10質量份，固化促進劑的配合比例例如為O. I 10質量份,優選O. 2 5質量份。上述的固化劑及/或固化促進劑，可以根據需要，以利用溶劑溶解及/或分散后的溶劑溶液及/或溶劑分散液的形式制備并使用。作為溶劑，可舉出例如丙酮、甲基乙基酮等酮類、例如乙酸乙酯等酯類、例如N，N-二甲基甲酰胺(DMF)等酰胺類等有機溶劑等。另外，作為溶劑，還可舉出例如水、例如甲醇、乙醇、丙醇、異丙醇等醇類等水系溶劑。作為溶劑，優選的可舉出有機溶劑，進一步優選的可以舉出酮類、酰胺類。熱塑性樹脂中，優選的可舉出聚烯烴。作為聚烯烴，優選的可舉出聚乙烯、乙烯-丙烯共聚物。作為聚乙烯，可舉出例如低密度聚乙烯、高密度聚乙烯等。作為乙烯-丙烯共聚物，可舉出例如乙烯及丙烯的無規共聚物、乙烯及丙烯的嵌段共聚物或乙烯及丙烯的接枝共聚物等。這些聚烯烴可以單獨使用或并用2種以上。另外，聚烯烴的重均分子量及/或數均分子量例如為1000 10000。另外，聚烯烴可以單獨使用或并用多個。需要說明的是，樹脂中除了上述的各成分(聚合物)以外，還含有例如聚合物前體(例如，含有低聚物的低分子量聚合物等)、及/或單體。這些樹脂可以單獨使用或并用2種類以上。作為樹脂，優選的可舉出熱固化性樹脂。通過基于樹脂的JIS K 7233(泡粘度計法)(1986)的動態粘度試驗(溫度25 V ±0.5°C、溶劑丁基卡必醇、樹脂(固體成分)濃度40質量％ )測定的動態粘度，例如為 O. 22Χ1(Γ4 2. 00Xl(T4m2/s，優選 O. 3X10—4 I. 9 X 10_4m2/s,進一步優選
0.4X10—4 L8X10_4m2/s。另外，也可以將上述的動態粘度設定為例如O.22X10—4
1.OOX l(T4m2/s，優選 O. 3X 1(Γ4 O. 9 X l(T4m2/s，進一步優選 O. 4X 1(Γ4 O. 8 X l(T4m2/s。需要說明的是，在基于JIS K 7233(泡粘度計法)(1986)的動態粘度試驗中，通過對樹脂試樣中的泡的上升速度、和標準試樣(動態粘度已知)中的泡的上升速度進行比較，判定上升速度一致的標準試樣的動態粘度為樹脂的動態粘度，由此測定樹脂的動態粘度。作為填料(包含后述的第一填料及第二填料。)，可舉出例如無機粒子等，作為這樣的無機粒子，可舉出例如碳化物、氮化物、氧化物、氫氧化物、金屬、碳系材料等。作為碳化物，可舉出例如碳化硅、碳化硼、碳化鋁、碳化鈦、碳化鎢等。作為氮化物，可舉出例如氮化硅、氮化硼、氮化鋁、氮化鎵、氮化鉻、氮化鎢、氮化鎂、氮化鑰、氮化鋰等。作為氧化物，可舉出例如氧化鐵、氧化硅(二氧化硅)、氧化鋁(三氧化二鋁)(包含氧化鋁的水合物(勃姆石等)。)、氧化鎂(二氧化鎂)、氧化鈦(二氧化鈦)、氧化鈰(二氧化鈰)、氧化鋯(二氧化鋯)等。另外，作為氧化物，可舉出鈦酸鋇等過渡金屬氧化物等，進而可舉出摻雜金屬離子的、例如氧化銦錫、氧化銻錫等。
作為氫氧化物，可舉出例如氫氧化鋁、氫氧化鈣、氫氧化鎂等。作為金屬，可舉出例如銅、金、鎳、錫、鐵、或這些的合金。作為碳系材料，可舉出例如炭黑、石墨、金剛石、富勒烯、碳納米管、碳納米纖維、納米棒、碳微圈、納米圈等。另外，從其流動性等觀點出發，無機粒子可以根據需要利用硅烷偶聯劑等通過公知的方法被進行表面處理。根據其制造方法、晶體結構等，填料的形狀為板狀、鱗片狀、球狀、塊狀等。本發明中，將板狀或鱗片的填料定義為第一填料，另外，將球狀或塊狀的填料定義為第二填料。另外，填料含有板狀或鱗片狀的第一填料、和塊狀或球狀的第二填料。作為第一填料，可舉出例如板狀或鱗片狀的上述無機粒子。具體而言，可舉出氮化硼(板狀)、氧化鋁I水合物(勃姆石)(板狀)等。這些第一填料可以單獨使用或并用2種以上。通過第一填料的光散射法測定得到的平均粒徑(長軸方向長度)，例如為I 300 μ m,優選 10 200 μ m,更優選 30 100 μ m。另外，第一填料的短軸方向長度例如為I 300 μ m，優選10 200 μ m。另外，長寬比(長軸方向長度/短軸方向長度)例如為100 10，優選100 20。需要說明的是，通過光散射法測定的平均粒徑，為以動態光散射式粒度分布測定裝置測定得到的體積平均粒徑。另外，第一填料可以使用市售品或將其加工后的加工品。作為市售品，可舉出例如氮化硼粒子的市售品等，作為氮化硼粒子的市售品，具體而言，例如可舉出Momentive Performance Materials Japan制的“PT”系列(例如“PT-110”等)、昭和電工公司制的“SHOBN UHP”系列(例如，“SH0BNUHP-1”等)等。作為第二填料，可舉出例如塊狀或球狀的上述無機粒子，具體而言，可舉出氧化鋁(三氧化二鋁)(球狀)、氫氧化鋁(塊狀)、氧化硅(二氧化硅)(球狀)等。這些第二填料可以單獨使用或并用2種以上。通過第二填料的光散射法測定得到的平均粒徑，例如為10 100 μ m,優選20 80 μ m,更優選20 70 μ m。另外，第二填料可以使用市售品或將其加工后的加工品。作為市售品，可舉出例如氫氧化鋁的市售品、氧化鋁的市售品等，作為氫氧化鋁的市售品，具體而言，可舉出例如昭和電工公司制的“H”系列(例如，“H-10”、“H-10ME”等)等，另外，作為氧化鋁的市售品，具體而言，可舉出例如昭和電工公司制的“AS”系列(例如，“AS-10” 等)等。相對于熱傳導性片的總量100質量份，填料的含有比例例如為30 90質量份，優選50 90質量份,更優選60 90質量份。如果填料的含有比例為上述范圍，則可以提供優異的熱傳導性。另外，在填料中，對于第一填料及第二填料的含有比例而言，相對于第一填料及第二填料的總量100質量份，第一填料例如為10 95質量份，優選30 95質量份，更優選40 90質量份；第二填料例如為5 90質量份，優選5 70質量份，更優選10 50質量份。
如果第一填料及第二填料的含有比例為上述范圍，則可以向熱傳導性片中賦予厚度方向及面方向兩方向優異的熱傳導性。圖I表示本發明的熱傳導性片的一個實施方式的立體圖。接著，參照圖I對制造本發明的熱傳導性片的一個實施方式的方法進行說明。在該方法中，首先，通過以上述的配合比例配合上述的各成分(第一填料2a、第二填料2b及樹脂3)，并進行攪拌混合，來制備混合物。在攪拌混合中，為了使各成分有效混合，例如可以將溶劑與上述的成分一起配合、或例如通過加熱使樹脂(優選熱塑性樹脂)熔融。作為溶劑，可舉出與上述同樣的有機溶劑。另外，在上述的固化劑及/或固化促進劑制備成溶劑溶液及/或溶劑分散液的情況下，可以不在攪拌混合中追加溶劑，而將溶劑溶液及/或溶劑分散液的溶劑直接作為用于攪拌混合的混合溶劑來提供。或者，也可以在攪拌混合中，將溶劑作為混合溶劑進一步進行追加。在使用溶劑進行攪拌混合的情況下，在攪拌混合后，除去溶劑。為了除去溶劑，例如在室溫放置I 48小時、或者例如在40 100°C加熱O. 5 3小時，或者例如在O. 001 50kPa的減壓氣氛下在20 60°C加熱O. 5 3小時。在通過加熱使樹脂(優選熱塑性樹脂)熔融的情況下，加熱溫度例如為樹脂的軟化溫度附近或超過軟化溫度的溫度，具體而言，為40 150°C,優選70 150°C。接著，在該方法中，對得到的混合物進行熱壓。具體而言，通過對混合物例如根據需要隔著2片脫模膜(未圖示)進行熱壓，由此得到壓片(熱傳導性片I)。關于熱壓的條件，溫度為例如50 150°C，優選為60 150°C，壓力為例如I lOOMPa，優選為5 50MPa,時間例如為O. I 100分鐘，優選I 10分鐘。進一步優選對混合物進行真空熱壓。真空熱壓中的真空度例如為I lOOPa，優選5 50Pa,溫度、壓力及時間與上述的熱壓的條件相同。另外，在樹脂3為熱固化性樹脂的情況下，可以通過使熱傳導性片I熱固化。為了使熱傳導性片I固化，可以使用上述的熱壓或干燥機。關于所述熱固化的條件，溫度例如為60 250°C，優選80 200°C ;壓力例如為IOOMPa以下，優選50MPa以下。需要說明的是，在該方法中，通過一次熱壓，可以升溫到第二樹脂的軟化溫度，通過再一次的熱壓，也可以使熱傳導性片I固化。得到的熱傳導性片I的厚度例如為Imm以下，優選O. 8mm以下，通常例如為O. 05mm以上，優選O. Imm以上。另外，在這樣得到的熱傳導性片I中，如圖I及其部分放大模式圖所示，以第一填料2a的長軸方向LD相對于與熱傳導性片I的厚度方向TD交叉(正交)的面方向SD成規定的角度(取向角α)的方式而含有第一填料2a。作為第一填料2a的長軸方向LD與熱傳導性片I的面方向SD所成的取向角α，其算術平均(平均取向角Q1)為28度以上，優選29度以上，更優選30度以上，通常低于90度。另外，第一填料2a的長軸方向LD與熱傳導性片I的面方向SD所成的取向角α的最大值(最大取向角α2)為60度以上，優選70度以上，更優選74度以上，通常低于90度。
相對于熱傳導性片I的面方向SD的第一填料2a的平均取向角α 為上述范圍，且最大取向角α2為上述范圍時，可以對熱傳導性片賦予在厚度方向及面方向兩方向優異的熱傳導性。另外，就相對于熱傳導性片I的面方向SD的取向角α為30度以上的第一填料2a的比例而言，在個數頻率換算中，相對于第一填料2a的總量例如為17%以上，優選20%以上，更優選25%以上，通常為100%以下。如果取向角α為30度以上的第一填料2a的比例在上述范圍，則可以對熱傳導性片賦予在厚度方向優異的熱傳導性。需要說明的是，就第一填料2a的相對于熱傳導性片I的取向角α而言，切出熱傳導性片1，利用X射線CT在O 180度對連續透射圖像進行攝影，以全透射圖像作為基礎，進行重構而作成斷層圖像，對得到的圖像進行解析，作成3維重構圖像，以得到的圖像為基礎進行測定。另外，由此得到的熱傳導性片I的面方向SD的熱傳導率為30 50W/m · K，優選35 50W/m · K,更優選 36 50W/m · K。需要說明的是，熱傳導性片I的面方向SD的熱傳導率利用脈沖加熱法進行測定。脈沖加熱法中，使用Xe FlashAnalyzer (氙氣閃光分析儀)“LFA-447型”(NETZSCH公司制)。另外，熱傳導性片I的厚度方向TD的熱傳導率為4 15W/m*K，優選7 15W/m · K,更優選 10 15ff/m · K。需要說明的是，熱傳導性片I的厚度方向TD的熱傳導率通過脈沖加熱法，利用Laser Flash(激光閃光)法或TWA法加以測定。脈沖加熱法中使用與上述同樣的儀器，在Laser Flash法中，使用“TC-9000” (ULVAC理工公司制)，TWA法中，使用“ai-Phasemobile”(Ai-Phase 公司制)。另外，在這樣的熱傳導性片I中，填料2含有板狀或鱗片狀的第一填料2a、和塊狀或球狀的第二填料2b，按照第一填料2a相對于熱傳導性片I的面方向SD的平均取向角α 為28度以上、最大取向角α 2為60度以上的方式而含有第一填料2a，因此，可以確保熱傳導性片I的厚度方向TD及面方向SD的熱傳導性。因此，熱傳導性片I在厚度方向TD及面方向SD的熱傳導性優異，例如在混合器件、高亮度LED器件、電磁感應加熱器件等通過半導體元件對電力進行轉換和控制的電力電子學技術等中，能夠作為用于將大電流轉換為熱等的散熱構件、絕緣片來使用，具體而言，可以適合作為在用于例如發光二極管裝置的半導體元件、用于攝像裝置的攝像元件、液晶顯示裝置的背光等加以使用，進而能夠作為配置在其他各種電源組件的附近的用于從構件散發熱的散熱構件、或者配置在這些各構件之間的用于將各構件進行電絕緣的絕緣片加以使用。關于這樣的熱傳導性片1，具體而言，例如優選作為發光二極管裝置的散熱器或散熱設備、例如粘貼于液晶顯示裝置或攝像裝置的筐體的散熱片、例如用于密封電子電路基板的密封材等使用。
實施例以下，示出實施例，對本發明進一步具體說明，但本發明不受任何實施例限定。實施例I
準備PT-110 (商品名，板狀的氮化硼粒子、平均粒徑(光散射法)35 60 μ m、Momentive Performance Materials Japan 制)5. 75g、和 H-10 (商品名，塊狀的氫氧化招粒子、平均粒徑(光散射法)55 μ m、昭和電工制)O. 96g。將JER828(商品名，雙酚A型環氧樹脂，液狀、環氧當量184 194g/eqiv.、軟化溫度(環球法)低于25°C、熔融粘度(8(TC)70mPa*s、日本環氧樹脂公司制)0. 5g、和EPPN_501HY(商品名，酚性環氧樹脂，固體形狀、環氧當量163 175g/eqiv.、軟化溫度(環球法)57 63°C、新日鐵化學公司制)1.0g溶解于溶劑(丙酮)2g中。然后，加入咪唑系固化催化劑(2P4MHZ-PW、四國化成公司制)0. 05后，混合上述的PT-110及H-10，然后在60°C干燥I小時，除去溶劑。接著，將得到的粉末在150°C的加壓機中以IOMPa加壓保持10小時，使樹脂固化，得到了熱傳導性片。實施例2除了使用H-10ME (商品名，塊狀的氫氧化鋁粒子、平均粒徑(光散射法)100 μ m、昭和電工制)代替H-IO以外，與實施例I同樣地得到了熱傳導性片。實施例3除了使用4. 79g的PT-110U. 92g的H-10ME以外，與實施例2同樣地得到了熱傳
導性片。實施例4除了使用3. 83g的PT-110、2. 88g的H-10ME以外，與實施例2同樣地得到了熱傳導性片。實施例5除了使用YSLV_80XY(商品名，萘型環氧樹脂，固體形狀、環氧當量180 210g/eqiv.、軟化溫度(環球法)75 85°C、熔融粘度(150°C ) IOmPa · s以下、新日鐵化學公司制)代替JER828以外，與實施例I同樣地得到了熱傳導性片。實施例6除了使用AS-10(商品名，球狀的氧化鋁(三氧化二鋁)粒子、平均粒徑(光散射法)50 μ m、昭和電工制)代替H-IO以外，與實施例I同樣地得到了熱傳導性片。比較例I
除了不使用H-IO，而使用6. 7Ig的PTllO以外，與實施例I同樣地得到了熱傳導性片。評價(I)熱傳導率對各實施例及各比較例中得到的熱傳導性片的、厚度方向TD的熱傳導率、及面方向SD的熱傳導率，通過使用Xe Flash Analyzer “LFA-447型”(NETZSCH公司制)的脈沖加熱法進行測定。結果示于表I。(2)取向角將各實施例及各比較例中得到的熱傳導性片切成2mm寬，固定在試樣臺上，通過X 射線CT，經過O 180度，每O. 2度進行攝影連續透射圖像，接著，以全透射圖像作為基礎進行重構而制作斷層圖像，通過對得到的圖像進行解析，由此作成3維重構圖像，測定取向角(平均取向角、最高取向角)，進而測定取向角為30度以上的第一填料的比例。需要說明的是，作為解析軟件，使用了 Image J.(開發商美國國立衛生研究所(NIH))。結果示于表I。另外，實施例I的熱傳導性片的X射線CT像示于圖2，解析X射線CT像而得到的取向角的頻率分布圖示于圖3。另外，實施例4的熱傳導性片的X射線CT像示于圖4，解析X射線CT像而得到的取向角的頻率分布圖示于圖5。另外，比較例I的熱傳導性片的X射線CT像示于圖6，解析X射線CT像而得到的取向角的頻率分布圖示于圖7。
權利要求
1.一種熱傳導性片，其是含有樹脂和填料的熱傳導性片，其特征在于，所述填料含有 板狀或鱗片狀的第一填料、和 塊狀或球狀的第二填料， 相對于所述熱傳導性片的面方向，所述第一填料的平均取向角為28度以上，最大取向角為60度以上。
2.如權利要求I所述的熱傳導性片，其特征在于， 在個數頻率換算中，相對于所述熱傳導性片的面方向的取向角為30度以上的所述第一填料的比例，相對于所述第一填料的總量為20%以上。
3.如權利要求I所述的熱傳導性片，其特征在于， 所述第一填料的平均粒徑為30 100 μ m, 所述第二填料的平均粒徑為20 80 μ m, 相對于所述第一填料及所述第二填料的總量100質量份，所述第一填料的含量為30 95質量份，所述第二填料的含量為5 70質量份。
4.如權利要求I所述的熱傳導性片，其特征在于， 相對于所述熱傳導性片的總量100質量份，所述填料的含量為50 95質量份。
5.一種絕緣片，其為使用熱傳導性片而得到的絕緣片，其特征在于， 所述熱傳導性片含有樹脂和填料， 所述填料含有 板狀或鱗片狀的第一填料、和 塊狀或球狀的第二填料， 相對于所述熱傳導性片的面方向，所述第一填料的平均取向角為28度以上，最大取向角為60度以上。
6.一種散熱構件，其為使用熱傳導性片而得到的散熱構件，其特征在于， 所述熱傳導性片含有樹脂和填料， 所述填料含有 板狀或鱗片狀的第一填料、和 塊狀或球狀的第二填料，相對于所述熱傳導性片的面方向，所述第一填料的平均取向角為28度以上，最大取向角為60度以上。
全文摘要
本發明提供一種熱傳導性片、絕緣片及散熱構件。所述熱傳導性片含有樹脂和填料。填料含有板狀或鱗片狀的第一填料、和塊狀或球狀的第二填料，相對于熱傳導性片的面方向，第一填料的平均取向角為28度以上，最大取向角為60度以上。
文檔編號H01L23/373GK102779797SQ20121013894
公開日2012年11月14日 申請日期2012年5月7日 優先權日2011年5月13日
發明者平野敬祐 申請人:日東電工株式會社