具備抗裂紋擴展能力的核燃料包殼管的結構及制備方法
【技術領域】
[0001]本發明屬于核燃料包殼管設計，具體涉及一種具備抗裂紋擴展能力的核燃料包殼管的結構及制備方法。
【背景技術】
[0002]核能作為一種清潔能源得到廣泛的應用。然而福島事故之后，人們對核電站的安全性越來越重視。早期的核反應堆裝置中，大多采用鋯或鋯合金作為包殼管材料。但是在事故情況下，核反應堆溫度內急劇升高，鋯或鋯合金發生相變，引起體積變化，最終導致包殼管壁破裂，而且在高溫下其對水的抗腐蝕性較差。因此，提高核燃料包殼管應對事故的能力顯得尤為重要。SiC陶瓷及其復合材料具有優異的高溫力學穩定性、耐腐蝕性和抗輻照性等優點，現已成為核燃料包殼管的理想候選材料。
[0003]目前關于SiC陶瓷及其復合材料用于核燃料包殼管，如在專利US20090032178A1中公開了一種三層結構的SiC基包殼管，其中外層和內層均為單相SiC陶瓷層，中間層為連續SiC纖維增韌SiC復合材料。在專利US2006/003924A1中公開了一種多層陶瓷管結構設計，具體介紹了各層組分及制造流程，其內層和外層均為單相SiC陶瓷。在文南犬“Hallstadius L, Johnson S,Lahoda E.Cladding for high performance fuel[J].Progress in Nuclear Energy, 2012，57:71-76.”中講述了美國西屋公司制備的一種雙層結構的SiC基包殼管，其中內層為單相SiC陶瓷層，外層為SiC/SiC復合材料層。
[0004]雖然這些SiC基包殼管的結構有很大的差異，但是它們有一個共同的特點，就是內層都為致密的單相SiC陶瓷層，其作用是防止氫氣和裂變氣體的泄露。然而SiC陶瓷材料具有很高的模量，在工作情況下，由于核燃料塊熱脹冷縮引起的體積變化，以及外界的震動(例如地震、海嘯等)引起核燃料塊對包殼管內壁的物理撞擊，會在包殼管內壁的SiC陶瓷層上產生裂紋。從而使其喪失原有的功能，進一步可能會引起嚴重的核燃料泄露事故以及發生氫氣爆炸。這一問題在美國橡樹嶺國家重點實驗關于SiC基多層包殼管的試驗的報告中也得到了證實，他們發現服役之后的包殼管內壁的SiC陶瓷層中產生了大量裂紋。因此防止核燃料包殼管內壁的SiC陶瓷層中出現裂紋就顯得尤為重要。

【發明內容】

[0005]要解決的技術問題
[0006]為了避免現有技術的不足之處，本發明提出一種具備抗裂紋擴展能力的核燃料包殼管的結構及制備方法，在二層或三層的SiC基核燃料包殼管內引入一層抗裂紋擴展層，可以得到一種具有抗裂紋擴展能力的核燃料包殼管。
[0007]技術方案
[0008]一種具備抗裂紋擴展能力的核燃料包殼管的結構，包括二層或三層的SiC基核燃料包殼管，其特征在于:將SiC基核燃料包殼管的內層作為次內層結構，在次內層的內部引入一層抗裂紋擴展層作為內層結構，形成三層或四層的SiC基核燃料包殼管；所述引入的內層結構材料模量要低于次內層SiC材料的模量的低模量的抗輻照材料。
[0009]所述引入一層抗裂紋擴展層作為內層結構的厚度為50?200 μπι。
[0010]所述低模量的抗輻照材料為耐高溫的纖維增強陶瓷基復合材料、金屬或無機非金屬材料。
[0011]所述纖維增強陶瓷基復合材料中的纖維選擇碳纖維或碳化硅纖維。
[0012]所述纖維增強陶瓷基復合材料中的陶瓷基體選擇碳、碳化硅、碳化鋯或MAX相基體。
[0013]所述金屬材料包括鋯、0DS鋼、鉭、鉬、鈮或FeCrAl。
[0014]所述無機非金屬材料包括MAX相陶瓷或ZrC陶瓷。
[0015]—種制備所述具備抗裂紋擴展能力的核燃料包殼管的結構的方法，其特征在于步驟如下:
[0016]步驟1:選擇低于次內層SiC材料的模量的低模量的抗輻照材料作為內層管體，內層管體的厚度為50?200 μ m ；
[0017]步驟2:采用CVD工藝在內層管體表面沉積一層致密SiC陶瓷層；
[0018]步驟3:在致密SiC陶瓷層外編織一層SiC纖維預制體，在SiC纖維預制體上沉積一層熱解碳作為復合材料界面層，采用PIP、CV1、RMI或其它致密化工藝，將SiC纖維預制體制成SiCf/SiC復合材料；
[0019]當核燃料包殼管為四層結構時，采用CVD工藝在次外層表面沉積一層致密SiC陶瓷層。
[0020]有益效果
[0021]本發明提出的一種具備抗裂紋擴展能力的核燃料包殼管的結構及制備方法，由于
(1)裂紋在材料中的產生和擴展與材料斷裂韌性是相關的，材料的斷裂韌性越大裂紋在材料中的擴展越困難。而材料的斷裂韌性是與材料的彈性模量成正比關系的。彈性模量表征的是材料產生彈性變形難易程度的一個指標，其值越大，使材料發生一定彈性變形的應力也越大，即材料剛度越大，亦即在一定應力作用下，發生彈性變形越小。因此，可以認為裂紋在具有較大彈性模量的材料中較難擴展，即裂紋在彈性模量較大的材料中擴展所遇到的阻力較大；(2)當裂紋從彈性模量較低的材料中向彈性模量較大大的材料中擴散時所遇到的阻力也是很大的，此時裂紋會停止擴展或者沿垂直于彈性模量增大的方向擴展。所以，將SiC基核燃料包殼管的內層作為次內層結構，在次內層的內部引入一層材料模量要低于次內層SiC材料的模量的低模量的抗輻照材料作為抗裂紋擴展層的內層結構，形成三層或四層的SiC基核燃料包殼管，可以達到防止核燃料包殼管內壁的SiC陶瓷層中出現裂紋的效果Ο
【附圖說明】
[0022]圖1:本發明所設計的具有抗裂紋擴展能力的三層包殼管的結構示意圖；
[0023]圖2:本發明所設計的具有抗裂紋擴展能力的四層包殼管的結構示意圖；
[0024]圖3:本發明所設計的以Cf/SiC復合材料為抗裂紋擴展層的包殼管的實物圖；
[0025]圖4:本發明所設計的以Cf/SiC復合材料為抗裂紋擴展層的包殼管的截面掃描電鏡圖；
[0026]1-低模量層抗裂紋擴展層，2-SiC陶瓷層，3-SiC/SiC復合材料層，4-外層。
【具體實施方式】
[0027]現結合實施例、附圖對本發明作進一步描述:
[0028]本發明實施例的抗裂紋擴展核燃料包殼管的結構，采用三層或四層結構，其設計方案如下:
[0029](1)內層:選擇模量低于次內層致密的SiC陶瓷材料的低模量的抗輻照材料；
[0030](2)次內層:根據使用要求選擇致密的SiC陶瓷材料；
[0031](3)次外層:選擇SiCf/SiC復合材料；
[0032](4)外層:根據冷卻劑是否會對SiCf/SiC復合材料層具有腐蝕作用，可選擇添加或者不添加該層，如果添加，可選擇致密的陶瓷材料，如SiC陶瓷、ZrC陶瓷等。
[0033]實施例1:選擇Cf/SiC復合材料作為抗裂紋擴展層的四層SiC基包殼管。SiC陶瓷的彈性模量為400?440GPa，而Cf/SiC復合材料的模量只有75?85GPa。因此裂紋很難通過Cf/SiC復合材料層向SiC陶瓷層發生徑向擴展，而且Cf/SiC復合材料相對于陶瓷具有更好的韌性，能夠阻止裂紋的產生與擴展，從而更好地保護了次內層SiC陶